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銅川市讓催化劑“老實(shí)”一點(diǎn)

作者:錄入 日期:2022-02-21 人氣:32525

    民間有句俗話說“不怕老實(shí)人不聰明,就怕聰明人不老實(shí)”。巧了,催化領(lǐng)域也一樣。對(duì)于傳統(tǒng)化工過程而言,擔(dān)心的就是催化劑的失活。就算活性再高、選擇性再強(qiáng),用一次就毀了,那多讓人心疼。因此,理想的催化劑不僅具有優(yōu)異的活性和選擇性,而且需要具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性和抗失活性。

然而,設(shè)計(jì)這樣的催化劑仍存在很大的困難。例如合成氣直接制二甲醚的工業(yè)過程中常用的銅/氧化鋅基催化劑,雖然具有很高的活性,但銅在長(zhǎng)時(shí)間反應(yīng)過程中的“燒結(jié)”問題通常會(huì)降低其性能。

就銅/氧化鋅基催化劑而言,為了解決“燒結(jié)”問題,需要限制銅納米顆粒在高溫下的熱運(yùn)動(dòng)行為。常規(guī)的共沉淀合成路線所得到的氧化銅會(huì)隨機(jī)分散到氧化鋅載體中,在高溫下,這些無約束的“聰明”的氧化銅顆粒容易遷移和聚集。近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所劉健研究員團(tuán)隊(duì)和澳大利亞科廷大學(xué)劉少敏教授團(tuán)隊(duì)合作,通過在氮?dú)夂涂諝庵袑?duì)摻雜鋅的金屬-有機(jī)骨架(CuZn-BTC)進(jìn)行兩步熱解,制備了具有新型八面體結(jié)構(gòu)的銅/氧化鋅催化劑,讓“聰明的銅”變得“老實(shí)”起來。在整個(gè)合成過程中,初始金屬-有機(jī)骨架材料的八面體結(jié)構(gòu)得以被保留,并在其中實(shí)現(xiàn)了氧化銅和氧化鋅的均勻分布。較高的鋅含量起到了“隔墻”的作用,限制了氧化銅納米粒子的生長(zhǎng)(圖1)。該催化劑在二甲醚的生產(chǎn)中具有優(yōu)異的穩(wěn)定性,連續(xù)反應(yīng)時(shí)間超過40小時(shí)后催化活性基本保持不變。穩(wěn)定的催化性能來自于銅在八面體結(jié)構(gòu)中的限制,反應(yīng)過程中銅和鋅保持均勻分散,沒有明顯的顆粒聚集。

形貌表征及反應(yīng)性能

雖然“限制”是實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定性的良好策略,但過度限制也會(huì)使得催化劑活性下降甚至失活。蛋黃-蛋殼/核殼結(jié)構(gòu)的納米反應(yīng)器(YCSNs)在“限制”這方面就表現(xiàn)得張弛有度(圖2)。

當(dāng)活性組分作為核(也就是蛋黃)的時(shí)候,可以受到外殼(也就是蛋殼)的保護(hù),殼層阻礙了外界環(huán)境的干擾,在高溫條件下抑制活性組分納米顆粒聚集和長(zhǎng)大。而核殼之間的空隙額外提供了活性組分的自由活動(dòng)空間,因此提高催化劑穩(wěn)定性的同時(shí)不影響其活性。此外這樣的限域空間為反應(yīng)物或產(chǎn)物的積累及中間體的限制創(chuàng)造了條件,對(duì)限域空間微環(huán)境的操控還可改善反應(yīng)活性及選擇性。考慮到Y(jié)CSNs的多重優(yōu)勢(shì),預(yù)測(cè)YCSNs會(huì)在加氫反應(yīng)中出類拔萃?;谇捌谘芯炕A(chǔ),大連化物所劉健研究員團(tuán)隊(duì)和楊啟華研究員團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)綜述了YCSNs合成方法的進(jìn)展和YCSNs在各種氣相和液相加氫反應(yīng)中應(yīng)用的科學(xué)挑戰(zhàn),探討了YCSNs的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)、催化性能、構(gòu)效關(guān)系、反應(yīng)機(jī)理和有待解決的問題。合理“限制”催化劑活性組分為提高催化劑的穩(wěn)定性和選擇性提供了一種新的思路。此外,這一策略可能會(huì)啟發(fā)研究人員創(chuàng)造具有理想結(jié)構(gòu)的新材料,以獲得大的加氫性能。

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