表面重構(gòu)高效全水解

合理構(gòu)建非晶異質(zhì)界面可以有效提高析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的活性和穩(wěn)定性。本文采用氧化法制備了RuO2/Co3O4 (RCO)非晶異質(zhì)界面。非常佳RCO-10的HER過電位為57和231?mV, OER過電位為10?mA?cm?2。實(shí)驗(yàn)表征和密度泛函理論(DFT)結(jié)果表明，優(yōu)化后的電子結(jié)構(gòu)和表面重構(gòu)使RCO-10具有優(yōu)異的催化活性。DFT結(jié)果表明，電子通過非晶異質(zhì)界面從RuO2向Co3O4轉(zhuǎn)移，實(shí)現(xiàn)了電子再分配，使d帶中心向上移動(dòng)，優(yōu)化了氫反應(yīng)中間體的吸附自由能。此外，重構(gòu)的Ru/Co(OH)2在HER過程中具有較低的氫吸附自由能，從而提高了HER活性。在OER過程中重構(gòu)的RuO2/CoOOH具有較低的基元反應(yīng)能壘(O*→*OOH)，提高了OER活性。此外，RCO-10只需要1.50?V來驅(qū)動(dòng)10?mA?cm?2，并在200?h內(nèi)保持穩(wěn)定以進(jìn)行全水解。同時(shí)，RCO-10在0.5?M NaCl的堿性溶液中表現(xiàn)出48?h的穩(wěn)定性。非晶異質(zhì)界面可能為高效穩(wěn)定催化劑的設(shè)計(jì)帶來新的突破。

綜上所述，本文提出了一種制備具有非晶異質(zhì)界面的RuO2/Co3O4 (RCO)催化劑的簡易氧化方法。與具有晶-晶異質(zhì)界面的催化劑不同，這種獨(dú)特的非晶異質(zhì)界面具有更靈活的電子結(jié)構(gòu)和豐富的缺陷，可以顯著優(yōu)化催化劑的電催化性能。因此，與其他催化劑相比，非常佳RCO-10具有過電位低、析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)穩(wěn)定性高的特點(diǎn)。RCO-10只需要1.50?V來驅(qū)動(dòng)10?mA?cm?2進(jìn)行全水解。這種優(yōu)異的催化性能歸功于優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)和表面重構(gòu)。這項(xiàng)工作為制備其他具有非晶異質(zhì)界面的高性能過渡金屬氧化物催化劑提供了一種有希望的策略，用于高效的整體水分解。

原子級(jí)界面催化劑是指那些在催化反應(yīng)中，活性組分在界面處以原子尺度分散或作用的催化劑。這種催化劑的設(shè)計(jì)和利用，主要目的是化催化劑的活性，提高催化效率，降低反應(yīng)活化能，從而實(shí)現(xiàn)更高效、更環(huán)保的化學(xué)反應(yīng)過程。

在原子級(jí)界面催化劑中，活性組分通常以單個(gè)原子或極小團(tuán)簇的形式存在于催化劑的表面或界面處。這種高度的分散性使得催化劑具有極高的原子利用率，可以極大地提高催化活性。同時(shí)，原子級(jí)界面催化劑的設(shè)計(jì)還可以調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)，從而優(yōu)化催化性能。

原子級(jí)界面催化劑的制備通常需要借助先進(jìn)的納米技術(shù)和表面科學(xué)手段，如原子層沉積（ALD）、分子束外延（MBE）等。這些技術(shù)可以精確控制催化劑的組成、結(jié)構(gòu)和形貌，從而實(shí)現(xiàn)原子尺度的設(shè)計(jì)和調(diào)控。

原子級(jí)界面催化劑在能源轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)、環(huán)境治理、有機(jī)合成等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。例如，在燃料電池和電解水產(chǎn)氫領(lǐng)域，原子級(jí)界面催化劑可以提高氫氣的生成速率和效率，降低能耗和成本；在環(huán)境治理方面，原子級(jí)界面催化劑可以用于高效降解有機(jī)污染物和催化轉(zhuǎn)化溫室氣體等。

總的來說，原子級(jí)界面催化劑是一種高效、環(huán)保的新型催化劑，具有廣闊的應(yīng)用前景和重要的科學(xué)價(jià)值。隨著納米技術(shù)和表面科學(xué)的不斷發(fā)展，原子級(jí)界面催化劑的設(shè)計(jì)和制備將會(huì)更加精確和高效，為實(shí)現(xiàn)綠色、可持續(xù)的化學(xué)工業(yè)發(fā)展提供有力支持（來源公眾號(hào)：納米結(jié)構(gòu)材料）。